Produkce neutronů v reakcích relativistických protonů na tlustých terčích

aneb

najde se cesta jak spalovat jaderný odpad pomocí zařízení s urychlovačem?

A. Krása¹⁾, V. Wagner ^a), L. Belina²⁾, D. Henzlová³⁾, V. Henzl³⁾, A. Kugler
ÚJF AV ČR Řež

J. Adam, P. Čaloun, M.I. Krivopustov, Th. Tumendelger
SÚJV Dubna

v rámci mezinárodní skupiny "Energie a transmutace"

¹⁾ Student MFF UK Praha, ²⁾ Student Gymnázia ARCUS Praha, ³⁾ PhD student FJFI ČVUT Praha a ÚJF AVČR, ^a) E_mail: wagner@ujf.cas.cz

V současné době je největším problémem jaderné energetiky jaderný odpad (vyhořelé jaderné palivo), který vzniká při provozu jaderných elektráren. Vyskytují se v něm totiž i velmi dlouho žijící radioaktivní jádra, která představují potenciální riziko pro životní prostředí. Pokud by se podařilo najít způsob, jak takový jaderný odpad odstranit či alespoň radikálně zmenšit jeho množství, mohlo by to přispět ke zlepšení bezpečnosti jaderné energetiky a její přijatelnosti pro veřejnost. Nebezpečná radioaktivní jádra se produkují v průběhu práce jaderného reaktoru dvěma způsoby. Při štěpení jádra ²³⁵U v klasických reaktorech a ²³⁹Pu v rychlých reaktorech vznikají štěpné produkty. Záchytem neutronu jádrem ²³⁸U a jeho následnou přeměnou při rozpadech beta vznikají prvky těžší než uran - transurany.

Přeměna nebezpečných radioizotopů.

Přeměna (transmutace) nebezpečných radioaktivních jader principiálně problémem není. Vznikla v jedněch jaderných reakcích a obdobnými jadernými reakcemi se dají přeměnit na jádra stabilní nebo krátce žijící. To, že se jaderný odpad v klasickém reaktoru nespaluje, je dáno třemi faktory.

Hlavním je, že hustota neutronů v klasickém reaktoru není dostatečná k tomu, aby docházelo k efektivní transmutaci některých jader. Dalším je nutnost dodržet v úzkém intervalu hodnot složení materiálu (poměr štěpného k neštěpnému materiálu) v aktivní zóně reaktoru, aby bylo možné bezpečně řídit řetězovou štěpnou reakci. Posledním je skutečnost, že v klasických reaktorech se používají tepelné neutrony s velmi nízkou energií. Tepelné neutrony jsou sice velmi vhodné pro štěpení ²³⁵U, který se v těchto reaktorech využívá, ale nejsou optimální pro řadu reakcí štěpících transurany. Jak tedy vytvořit prostředí vhodné pro transmutaci jaderného odpadu? K tomu potřebujeme velmi intenzivní vnější zdroj neutronů. Jednou z možností pro vytvoření takového zdroje by mohly být takzvané tříštivé reakce protonů s těžkými jádry [1].

Co jsou tříštivé (spalační) reakce?

Proton urychlený na velmi vysokou energii narazí na těžké jádro (například olova). Rychlý proton se sráží s nukleony v jádře a předává jim svou energii. Některým velkou část a většině jen menší. Nukleony, které dostaly velkou část energie, ji buď předají v dalších srážkách jiným nukleonům, nebo vyletí velkou rychlostí z jádra a následně mohou způsobit další tříštivou reakci. Nukleony, které dostaly jen malou část energie, ji postupně předávají dalším nukleonům, až je rovnoměrně rozprostřena v celém jádře. Jádro se jí zbavuje vypařováním neutronů. Vidíme, že v obou zmíněných procesech, které při tříštivé reakci probíhají, vzniká velké množství neutronů s velmi různorodou hodnotou energie. A přesně to potřebujeme.

Jaderný transmutor.

Zařízení, které by dokázalo spalovat a transmutovat jaderný odpad, se nazývá jaderným transmutorem. Skládalo by se ze tří částí. První by byl urychlovač, který by urychloval protony na velmi vysoké energie. Druhou by byl terč složený z těžkých jader (nejpravděpodobněji z olova). Terč by byl intenzivním zdrojem neutronů a byl by umístěn uvnitř nádoby vyplněné systémem složeným z moderátoru a jaderného odpadu určeného k transmutaci, která by byla tou třetí součástí. Při štěpení transuranů by se uvolňovala energie. Jaderný transmutor, který by spaloval nejen štěpné produkty ale i transurany, by mohl navíc vyrábět elektrickou energii jako klasický reaktor. Její část by napájela urychlovač a zbývající by se dodávala do sítě.

Výhodou takového zařízení by bylo, že neutrony se do transmutační nádoby dodávají z vně. Štěpný materiál je v transmutoru namíchán tak, že zde neprobíhá řetězová reakce. Pokud nastane výpadek vnějšího zdroje neutronů (urychlovače), štěpení prostě samo ustane. Problémem může naopak být skutečnost, že se musí provádět průběžné jaderně chemické oddělování stabilních a krátce žijících izotopů, aby se nemohly dále přeměňovat. Jaderné transmutory by mohly radikálně snížit množství radioaktivního odpadu.

Proč je třeba studovat procesy probíhající v navrhovaném transmutoru?

Hlavním problémem projektu jaderného transmutoru je nemožnost připravit malý a levný prototyp. Pokud by se projekt navrhl špatně, znamenalo by to velké ztráty. To klade značné nároky na přesnost, se kterou musíme umět popsat procesy, které by v transmutoru probíhaly.

Podrobné znalosti existují pro neutrony s nízkou energií, které se vyskytují v klasických reaktorech. Řada programů modeluje chování systémů s takovými neutrony a umožňují efektivně projektovat taková zařízení. Tyto programy využívají knihovny účinných průřezů, které se týkají reakcí neutronů v takové oblasti energií, která je velmi dobře proměřená. Přesnost programů byla ověřena v řadě experimentálních studií. Navíc ve světě funguje řada klasických reaktorů.

Jiná situace je však v oblasti vysokých energií neutronů. Máme sice také několik programů, které dokáží modelovat jak průběh tříštivé reakce, tak i následný pohyb vzniklých částic různými materiály. Ovšem jejich přesnost zatím není taková, jak by bylo potřeba. Je to způsobeno i tím, že knihovny účinných průřezů neutronů, které programy využívají, vycházejí z omezeného experimentálního materiálu. S nárůstem energie neutronu množství experimentální informace velmi rychle klesá.

Naše experimenty v SÚJV Dubna.

V minulých letech jsme měli přístup k urychlovači Laboratoře vysokých energií v SÚJV Dubna (Rusko). Urychlovač byl postaven v 50. letech a využívá jen slabou fokusaci. Má tedy poměrně velký průměr svazku protonů, což ovšem pro studium fyzikálních vlastností spojených s transmutačními systémy může být výhoda. Energie urychlených protonů jsou takové, jaké budou muset mít urychlovače transmutoru. Rozhodli jsme se studovat na zmíněném urychlovači různé sestavy složené z tlustého olověného terče buď samotného nebo obklopeného moderátorem, případně doplněné vzorky některých radioizotopů, které by se v reálném transmutoru spalovaly. Základní částí sestavy byl olověný terč o průměru 9.6 cm a délce 50 cm.

Takové sestavy se ozařovaly protony s různou energií od 0.5 GeV až po 2.5 GeV. Zajímalo nás kolik neutronů a s jakým spektrem energií se bude produkovat a prolétat v různých místech tohoto systému. Abychom mohli určovat množství neutronů i v obtížně dostupných místech, zvolili jsme metodu měření pomocí aktivačních fólií. Do každého měřícího místa jsme umístili sendvič složený z několika fólií z různých materiálů (Au, Al, Cu, Pb, Bi …). Neutrony produkují v různých reakcích s jádry radioaktivní izotopy. Počet vzniklých radioaktivních jader je úměrný počtu neutronů. Zároveň je produkce různých izotopů velmi silně závislá na energii neutronů. Reakce (n,γ) probíhají hlavně pro neutrony s velmi nízkou energií. Naopak reakce (n,α) (n,2n) (n,3n) (n,4n) … jsou reakce prahové a probíhají jen pro neutrony s energií vyšší než několik MeV a práh reakce je u každé z nich jiný. Po skončení ozařování na urychlovači se fólie přemístí na detektor záření gama. Každý radioizotop po rozpadu beta totiž vyzařuje své specifické záření gama s přesně danou energií a množství záření nám řekne, kolik jader příslušného radioizotopu vzniklo. Stejným způsobem lze určit i množství různých izotopů vznikajících při transmutacích zkoumaných vzorků materiálů z radioaktivního odpadu [2].

Programy simulující produkci neutronů a jejich transport.

Existuje několik programů, které simulují produkci různých částic v tříštivých reakcích a jejich následný transport v systému. Jejich konstrukce je založena na metodě Monte Carlo. Využívají různé modely tříštivých reakcí a knihoven účinných průřezů reakcí neutronů s jádry. Jedním z nejpoužívanějších je v současné době kombinace programů LAHET a MCNP [3]. LAHET simuluje průběh tříštivých reakcí a následný transport částic, kromě transportu neutronů s energií nižší než 20 MeV. Ten je simulován programem MCNP.

Příklad konkrétního měření s protony o energii 885 MeV.

Jako příklad si uvedeme měření, kdy jsme ozařovali terč protony s energií 885 MeV, jehož zpracování právě dokončujeme a výsledky srovnáváme se simulacemi. Zajímavostí této energie je, že je našich 50 cm olova právě ta tloušťka, která vlivem ionizačních ztrát protony o této energii zastaví. Protože se zároveň měřila produkce tepla, byl terč z důvodu tepelné izolace umístěn v bloku z pěnového polystyrénu o rozměrech 17.6 x 17.1 x 52.6 cm. Celá soustava byla umístěna v bedně o rozměrech 100 x 100 x 100 cm naplněné granulovaným polyetylénem s příměsí bóru. Ten všechny neutrony, které vyletěly z terče, moderoval do oblasti energie tepelných neutronů, které nemohou způsobovat prahové reakce. Tím se zabránilo tomu, aby se neutrony s vyšší energií po rozptylu na stěnách experimentální místnosti a různých zařízeních vracely do oblasti terče. Pro studium rozložení produkce neutronů s vyšší energií podél terče se tak zajistilo velmi čisté prostředí. Zároveň však moderátor vytvořil v prostoru terče poměrně stejnorodé pole tepelných neutronů, takže nebylo možno studovat rozložení produkce tepelných neutronů podél terče [2].

Pro detekci neutronů jsme použili sendviče složené z aktivačních fólií z Al, Au a Cu o rozměrech 2 x 2 cm a tloušťce okolo 50 μm. Protože nás zajímala produkce neutronů podél terče, bylo 25 sendvičů umístěno nad terčem (ve vzdálenosti 5.0 cm od centra terče) podél jeho délky těsně vedle sebe. Pro studium chování pole neutronů ve větší vzdálenosti od terče a jeho asymetrie dané geometrií naší sestavy jsme umístili sendviče podél terče nad ním a napravo při pohledu ve směru svazku.

Obr. 1: Poměr mezi celkovou produkcí neutronů a protonů nad terčem podél jeho délky pro svazek se středem v ose terče N(centr) a pro svazek posunutý vůči ose terče o hodnotu, která byla určena v experimentu N(posun). (Simulace programem LAHET)

Čím je nižší energie, tím je horší fokusace svazku. Pro energii 885 MeV je jeho průměr 7 cm. Rozložení produkce je citlivé na polohu středu svazku vůči ose terče (obr. 1). Pro určení geometrie svazku byly před terč i uvnitř něho umístěny pětice měřících sendvičů kolmo na osu terče. Jeden měl střed ve středu průřezu terče a další čtyři měly střed nahoře, dole, napravo a nalevo ve vzdálenosti 3 cm od středu průřezu terče. Z poměrů v produkci izotopů vznikajících v reakcích způsobených protony s vysokou energií v různě umístěných sendvičích se dala určit poloha středu svazku vůči ose terče. V našem měření byl střed svazku posunut o 0.8 cm napravo a 0.8 cm dolů od osy terče při pohledu ve směru pohybu svazku.

Výsledky měření a jejich srovnání se simulacemi.

Zatím jsme se zaměřili na zpracování údajů ze zlatých a hliníkových fólií. Konkrétně šlo o tyto reakce: ²⁷Al(n,α)²⁴Na, ¹⁹⁷Au(n,2n)¹⁹⁶Au a ¹⁹⁷Au(n,4n)¹⁹⁴Au (E_PRAH= 5.5, 8.5 a 24.5 MeV). Počet protonů, kterými byl terč ozářen, byl určován také pomocí aktivačních fólií. Určení příslušné absolutní hodnoty probíhá, takže u všech měření lze zatím srovnávat pouze relativní hodnoty produkce neutronů.

Obr. 2: Podíl protonů na produkci radioaktivních jader ²⁴Na, ¹⁹⁶Au a ¹⁹⁴Au ve fóliích nad terčem podél jeho délky. Simulace LAHET. Geometrie svazku jako v experimentu.

Pro konkrétní simulace jsme použili verzi programu LAHET 3B v součinnosti s programem MCNP4B [3]. Zkoumané izotopy mohou být produkovány jak v reakcích neutronů tak i protonů. Ve větších vzdálenostech od čela terče může přírůstek daný reakcemi protonů dosahovat až desítek procent (obr. 2). Příklad srovnání experimentálních hodnot produkce radioaktivních izotopů se simulacemi je na obr. 3. Je vidět, že simulace vystihují poměrně dobře základní tvar rozložení produkce neutronů podél terče. Větší odchylka se objevuje ke konci terče. Mohlo by to být způsobeno tím, že zde byl relativně daleko větší podíl neutronů s vysokou energií. Ovšem přesnější závěry bude možno udělat až po dokončení zpracování.

Obr. 3: Relativní srovnání hodnot produkce radioaktivních jader podél terče ve fóliích umístěných těsně nad terčem získaných v experimentu (symboly) a ze simulací (čáry).

Závěr

Zatím bylo možno srovnávat pouze tvar podélného rozložení produkce neutronů. Přesnější analýza příčin rozdílů experimentu a simulace bude možná po dokončení kalibrace a získání absolutních hodnot. Důležité je také srovnání s experimenty při dalších energiích protonů a důkladná analýza všech možných zdrojů systematických nepřesností. Pak bude možné zjistit, které z existujících simulačních programů popisují reálnou situaci lépe a které jejich části je potřeba zlepšit.

Literatura:

[1] C.D. Bowman et al: Nucl. Instr. and Meth. A320(1992)336,

[2] V. Wagner et al: Acta Polytechnika 38(1998)53

[3] R.E. Prael, H. Lichtenstein: User Guide to LCS: The LAHET Code Systém

LA-UR-89-3014,Los Alamos National Laboratory (September 1989)

Řež, září 2002

---